正规挣钱最快的app河南大学武四新等：氢的光电特性调控和缺陷钝|女王信息|化作用
赏金船长下载安卓手机✿◈✿，赏金船长(中国)官方网站✿◈✿，赏金船长app下载✿◈✿。PG赏金船长(中国)官方网站✿◈✿！赏金船长✿◈✿，铜矿✿◈✿。铜锌锡硫硒(CZTSSe)太阳能电池因其成本低✿◈✿、吸收系数高✿◈✿、带隙可调✿◈✿、理论光电转换效率高等优点✿◈✿，已成为下一代薄膜光伏技术有前途的候选者✿◈✿。近年来✿◈✿，CZTSSe器件的认证光电转换效率(PCE)取得了巨大的进步✿◈✿，从12.6%飙升至15%✿◈✿。但对于单结CZTSe(CZTS)太阳能电池✿◈✿，Sn相关缺陷的存在导致了严重的非辐射复合✿◈✿，使其本征极限效率仅为20.3%(20.9%)✿◈✿，与其理论光电转换效率(32.8%)仍存在很大差距✿◈✿。理论研究表明正规挣钱最快的app✿◈✿，用Ag取代Cu形成的AZTSe半导体具有较低的非辐射复合✿◈✿，但同时它会导致电导率和p型载流子浓度降低✿◈✿。提高AZTSe材料p型行为的一种可能策略是加入氢(H)以增加空穴载流子浓度✿◈✿。同时✿◈✿，最近的理论研究表明✿◈✿，在CZTSSe基半导体中引入H可以降低Sn缺陷的浓度✿◈✿，并更有效地抑制缺陷相关的非辐射复合✿◈✿，最终将本征极限效率从20%显著提高到23.7%✿◈✿。此外✿◈✿，理论上✿◈✿，如果在AZTSe材料中引入H✿◈✿，有望使Sn的浓度降低到10 cm以下✿◈✿，从而进一步将性能阈值提高到30.8%✿◈✿。因此✿◈✿，在CZTSSe光伏吸收层中实现Ag与H的共掺杂有望在改善材料光电性能的同时✿◈✿，进而抑制SnZn相关缺陷的形成✿◈✿，从而促进光伏器件V
3.得益于Ag/H共掺杂优良的缺陷钝化效应和光电性能互补效应的协同作用✿◈✿，获得了效率为14.74%的冠军器件✿◈✿。
CZTSSe光伏吸收层中SnZn相关缺陷的存在导致了较大的不可逆能量损失和额外的不可逆电子空穴非辐射复合✿◈✿，从而阻碍了CZTSSe器件效率的提高✿◈✿。虽然在CZTSSe中引入Ag可以有效地抑制SnZn相关缺陷✿◈✿，并显著提高电池性能✿◈✿，但由于银取代导致CZTSSe薄膜的导电性差和载流子浓度低✿◈✿，因此到目前为止还没有实现良好的效率✿◈✿。在此✿◈✿，河南大学齐亚芳✿◈✿、武四新等人巧妙地设计了一种Ag/H共掺杂策略✿◈✿，通过Ag取代和氢等离子体处理来协同抑制SnZn缺陷✿◈✿，从而实现高效的CZTSSe器件✿◈✿。深入研究结果表明✿◈✿，在银基CZTSSe吸收层中引入H有望改善银取代引起的导电性差和载流子浓度低的问题✿◈✿。更重要的是✿◈✿，氢引入诱导的C=O和O-H官能团作为电子供体✿◈✿，可以与CZTSSe材料中的欠配位阳离子相互作用✿◈✿，有效钝化SnZn相关缺陷✿◈✿。因此正规挣钱最快的app✿◈✿，在CZTSSe中引入适量的Ag/H可以抑制载流子的非辐射复合✿◈✿，延长少数载流子的寿命✿◈✿，最终获得了14.74%的器件效率✿◈✿，展示了其在锌黄锡矿基CZTSSe器件中良好的应用前景✿◈✿。
图1a为CZTSSe吸收层Ag/H共掺杂过程示意图✿◈✿，通过化学取代(溶液)和等离子体处理的方法制备了Ag/H共掺杂CZTSSe吸收层✿◈✿。图1b为CZTSSe太阳能电池和H掺杂前后的晶体模型示意图✿◈✿，从中可以清楚地看出氢进入晶格后的实际位置✿◈✿。图1c为H掺杂前后CAZTSSe薄膜的飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)图✿◈✿。与参比样品相比✿◈✿，H掺杂CAZTSSe样品在整个吸收层中表现出更强的H信号✿◈✿，其中参比样品中H元素的信号可能来自前驱体溶液中的有机物残留✿◈✿。此外✿◈✿，由于额外热处理的影响女王信息✿◈✿，氢元素在H掺杂的CAZTSSe样品中分布并不均匀✿◈✿。H掺杂的CAZTSSe样品底层H信号增加✿◈✿，这是由于前驱体溶液中的有机物残留以及Mo衬底附近存在小晶粒层✿◈✿。
图1. (a)CZTSSe吸收层Ag/H共掺杂过程示意图✿◈✿。(b)CZTSSe太阳能电池和H掺杂前后的晶体模型示意图✿◈✿。(c)H掺杂前后CAZTSSe薄膜中H强度的TOF-SIMS深度分布✿◈✿。
图2a为参比✿◈✿、Ag掺杂和Ag/H共掺杂样品的傅里叶变换红外光谱(FTIR)✿◈✿。结果表明✿◈✿，氢掺入诱导电子云分布发生变化✿◈✿，它可能作为电子供体✿◈✿，与CZTSSe材料中未配位的阳离子相互作用✿◈✿，最终钝化器件中SnZn相关的缺陷✿◈✿。图2b-f分别为Ag✿◈✿、Cu女王信息✿◈✿、Zn✿◈✿、Sn和O元素的X射线光电子(XPS)能谱✿◈✿。氢等离子体处理后✿◈✿，Ag✿◈✿、Cu✿◈✿、Zn和Sn元素的价态没有显著变化✿◈✿，但XPS峰的位置向高结合能方向移动✿◈✿，表明化学环境发生了变化✿◈✿。即氢掺入诱导的含氧官能团(-OH和C=O)与CZTSSe吸收层表面未配位阳离子之间的相互作用✿◈✿，从而导致结合能发生变化✿◈✿。Ag/H共掺杂后✿◈✿，CZTSSe样品的XPS峰强度降低✿◈✿，表明氢等离子体处理释放的氢原子可以钝化表面缺陷态正规挣钱最快的app✿◈✿。对于Ag/H共掺杂样品✿◈✿，Zn-Auger峰明显弱于参比和Ag掺杂样品✿◈✿，这意味着Ag/H共掺杂策略可以有效抑制CZTSSe样品中的锌相关缺陷✿◈✿，从而有利于提高光伏器件的性能✿◈✿。通过对O 1s峰进行高斯拟合✿◈✿，得出位于531.1 eV和532.1 eV的两个不同的峰(图2f)✿◈✿，分别对应于氧空位(VO)和O-H键(羟基)✿◈✿。可以发现✿◈✿，氢等离子体处理后✿◈✿，O1SA✿◈✿：(O1SA+O1SB)比值从0.70降低到0.62✿◈✿，表明氢掺入可以降低VO缺陷的浓度✿◈✿。此外✿◈✿，Ag/H共掺杂样品中O-H键强度的增加可以很好地解释Ag/H共掺杂后CZTSSe薄膜的电学和光学性能的改善✿◈✿。
图3a✿◈✿、3d和3g为CZTSSe样品的开尔文探针力显微镜(KPFM)表面形貌图✿◈✿。Ag和H处理后✿◈✿，CZTSSe样品的晶粒尺寸显著增加✿◈✿。由图3b✿◈✿、3e✿◈✿、3h可以观察到✿◈✿，三个样品中晶界(GBs)的表面电势均高于晶内(IGs)✿◈✿，在GBs处形成向下的能带弯曲✿◈✿，这有利于减少载流子复合并改善载流子传输女王信息✿◈✿。图3c✿◈✿、3f和3i为三个样品表面接触电势差(CPD)的分布直方图✿◈✿，与参比和Ag掺杂样品相比✿◈✿，Ag/H共掺杂样品表现出更窄的CPD分布✿◈✿，这表明Ag/H共掺杂更有利于提高电学性能的均匀性✿◈✿。此外✿◈✿，三个样品的平均接触电势差(CPD)分别为-87 mV(参比)✿◈✿、-29 mV(Ag掺杂)和85 mV(Ag/H共掺杂)✿◈✿。较高的CPD意味着较高的费米能级(EF)✿◈✿。显然✿◈✿，Ag/H共掺杂CZTSSe薄膜表现出更高的EF女王信息✿◈✿，这有利于增加SnZn缺陷的形成能✿◈✿，从而抑制SnZn相关缺陷的生成✿◈✿。
IIICZTSSe太阳能电池的光伏性能图4a所示为参比✿◈✿、Ag掺杂和Ag/H共掺杂CZTSSe器件的最佳电流-开压(J-V)曲线图✿◈✿。得益于Ag取代和H掺入带来的协同优化效应✿◈✿，Ag/H共掺杂CZTSSe器件实现了14.74%的效率✿◈✿，其VOC为564.07 mV✿◈✿，FF为69.71%✿◈✿，JSC为37.49 mA/cm✿◈✿。相比之下✿◈✿，参比器件的效率仅为11.94%✿◈✿，其VOC为483.32 mV✿◈✿，FF为66.59%✿◈✿，JSC为37.10 mA/cm✿◈✿。Ag/H共掺杂器件效率的改善主要得益于VOC的增强✿◈✿，这可能主要归因于缺陷相关非辐射复合的降低✿◈✿。图4b为参比✿◈✿、Ag掺杂和Ag/H共掺杂CZTSSe器件的外部量子效率(EQE)曲线 nm的波长范围内✿◈✿，Ag/H共掺杂的器件表现出比参比和Ag掺杂器件更强的EQE响应✿◈✿，表明Ag/H共掺杂有利于减少器件中光生载流子的复合损失✿◈✿。由EQE曲线推导的参比✿◈✿、Ag掺杂和Ag/H共掺杂CZTSSe太阳能电池的JSC值分别为36.63✿◈✿、35.16和37.26 mA/cm✿◈✿，证实了J-V测量得到的JSC的可靠性(图4a)✿◈✿。从图4c中可以看出✿◈✿，根据CZTSSe太阳能电池的EQE图计算出的带隙(Eg)值从1.089 eV(参比器件)略微增加到1.100eV(Ag掺杂器件)和1.102 eV(Ag/H共掺杂器件)✿◈✿。图4d为从EQE曲线拟合得到的三个光伏器件的乌尔巴赫能(EU)✿◈✿。参比器件✿◈✿、Ag掺杂器件正规挣钱最快的app✿◈✿、Ag/H共掺杂器件的EU值分别为32.09 meV✿◈✿，24.32 meV✿◈✿，21.09 meV✿◈✿。对于Ag/H共掺杂器件✿◈✿，降低的EU值更有利于减少能量损失并促进载流子传输✿◈✿，这有利于光伏器件效率提升✿◈✿。图4e为参比器件✿◈✿、Ag掺杂器件✿◈✿、Ag/H共掺杂器件的深能级瞬态光谱(C-DLTS)✿◈✿。从图中可以清楚地观察到三个峰✿◈✿，这意味着在测试范围内出现了三种缺陷✿◈✿。图4f所示为根据C-DLTS光谱绘制的阿伦尼乌斯图✿◈✿。Ag/H共掺杂样品中CuZn和CuSn反位缺陷的缺陷密度和活化能均低于参比样品和Ag掺杂样品✿◈✿。对于SnZn供体缺陷✿◈✿，Ag/H共掺杂器件的SnZn供体缺陷密度为1.17×10 cm✿◈✿，远低于参比器件(8.01×10 cm)和Ag掺杂样品(1.07×10 cm)✿◈✿，这主要归因于氢掺入诱导的C=O和O-H官能团与CZTSSe中未配位的阳离子相互作用✿◈✿，从而抑制SnZn相关缺陷的生成✿◈✿。
图4. (a)J-V曲线✿◈✿。(b)CZTSSe太阳能电池的EQE光谱和积分电流✿◈✿。(c)EQE图谱推导出的Eg✿◈✿。(d)由EQE数据计算得到的EU✿◈✿。(e)DLTS图谱✿◈✿。(f)由DLTS图谱推导出的相应的阿伦尼乌斯曲线图✿◈✿。
图5a为参比器件✿◈✿、Ag掺杂器件✿◈✿、Ag/H共掺杂器件的瞬态光电压(TPV)图✿◈✿。可以看出✿◈✿，CZTSSe光伏器件的电荷复合寿命(τ)从148.23 s(参比样品)显著增加到260.17 s(Ag掺杂样品)和368.83 s(Ag/H共掺杂样品)✿◈✿，这有效抑制了Ag/H共掺杂样品中载流子的非辐射损失✿◈✿。图5b为光伏器件的瞬态光电流(TPC)图✿◈✿，参比✿◈✿、Ag掺杂和Ag/H共掺杂器件的电荷传输寿命(τ)分别为11.42✿◈✿、7.73和4.24 μs✿◈✿，表明Ag/H共掺杂CZTSSe器件中电荷提取和传输相对较快✿◈✿。图5c为光伏器件的光致发光光谱(PL)✿◈✿。对于Ag/H共掺杂CZTSSe样品✿◈✿，PL强度的增加和EPL的改善表明CZTSSe样品中的深能级缺陷和缺陷相关的非辐射复合受到显著抑制✿◈✿。图5d为光伏器件的时间分辨光致发光光谱(TRPL)✿◈✿，CZTSSe样品的少数载流子寿命(τ)从2.23(参比)增加到2.78(Ag掺杂)和5.16 ns(Ag/H共掺杂)✿◈✿，载流子寿命的延长证明了Ag/H共掺杂可以有效抑制CZTSSe吸收层中有害的非辐射复合✿◈✿，这与器件效率的提高密切相关正规挣钱最快的app✿◈✿。
图5.CZTSSe器件的(a)TPV图谱✿◈✿，(b)TPC光谱✿◈✿，(c)PL光谱✿◈✿，和(d)TRPL曲线a-c分别为参比✿◈✿、Ag掺杂和Ag/H共掺杂的CZTSSe器件随温度变化的暗态J-V(J-V-T)曲线 K测试范围内✿◈✿，Ag/H共掺杂器件比参比和Ag掺杂样品表现出更强的二极管行为✿◈✿，表明Ag/H共掺杂策略对电荷收集效率有较为积极的影响✿◈✿。图6d为从暗态J-V-T曲线中推导出的理想因子A✿◈✿。基于Ag/H共掺杂器件具有较小的A和较低的温度依赖性✿◈✿，这有利于抑制载流子复合损失✿◈✿。图6e为从暗态J-V-T曲线中拟合得到的复合活化能(E
图6. (a)参比✿◈✿、(b)Ag掺杂和(c)Ag/H共掺杂CZTSSe样品的暗态J-V-T曲线✿◈✿；(d)理想因子A✿◈✿；(e)CZTSSe器件的Aln(J)与1/kT曲线✿◈✿；(f)CZTSSe器件的C-V和DLCP曲线✿◈✿。(g)参比✿◈✿、(h)Ag掺杂和(i)Ag/H共掺杂器件在1-200 kHz频率下的DLCP曲线✿◈✿。
相关的缺陷✿◈✿，从而提高光伏性能✿◈✿。H掺杂有效地增强了银基CZTSSe吸收层的导电性✿◈✿，同时提高了载流子密度✿◈✿。更重要的是✿◈✿，氢等离子体处理诱导的C=O和O-H官能团充当了电子供体✿◈✿，与CZTSSe材料中未配位阳离子相互作用✿◈✿，有效抑制了SnZn施主缺陷的生成✿◈✿。深入研究表明✿◈✿，CZTSSe光伏器件中的Ag/H共掺杂策略可以有效降低有害的带尾态✿◈✿，延长少数载流子寿命✿◈✿，同时抑制载流子非辐射复合✿◈✿，增强载流子提取和传输正规挣钱最快的app✿◈✿。得益于优异的缺陷钝化效应和Ag/H共掺杂所带来的光电性能互补效应的协同作用✿◈✿，CZTSSe器件的效率从11.94%(参比)提高到12.62%(Ag掺杂)和14.74%(Ag/H共掺杂)✿◈✿，主要归因于其80.75 mV的VOC增加✿◈✿。该结果为深入了解CZTSSe材料的内部损耗机制提供了更深入的见解✿◈✿，为实现高效的锌黄锡矿基太阳能电池提供了一个新的视角✿◈✿。作者简介
个人简介河南大学副教授✿◈✿，博士生导师✿◈✿。相关研究成果以第一/通讯作者发表在Energy &Environmental Science
开放获取(open-access)出版的学术期刊✿◈✿，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)✿◈✿，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源✿◈✿、催化✿◈✿、环境✿◈✿、传感✿◈✿、电磁波吸收与屏蔽✿◈✿、生物医学等领域的应用研究✿◈✿。已被SCI✿◈✿、EI✿◈✿、PubMed✿◈✿、SCOPUS等数据库收录✿◈✿，2023IF=31.6女王信息✿◈✿，学科排名Q1区前3%✿◈✿，中国科学院期刊分区1区TOP期刊✿◈✿。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”正规挣钱最快的app✿◈✿、“中国高校杰出科技期刊”✿◈✿、“上海市精品科技期刊”等荣誉✿◈✿，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”✿◈✿。欢迎关注和投稿✿◈✿。
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